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XI | 酸性雨・越境大気汚染問題 |
オゾンはそれ自身最も重要なオキシダントであり、ま た種々の反応を通して様々な二次生成物を与え、光化学大気汚染の中で主要な役割を果たしている。このオゾンの反応、およびその後続反応に関与する中間体 (Criegee中間体およびオゾニド)の反応に関する情報はまだ非 常に限られている。特に Criegee中間体はまだ直接検出もなされておらず、反応に関す
る研究は遅れている。ここでは特に Criegee中間体の反応( H2O との反応、 SO2 の酸化による硫酸生成反応)の研究に重点をおいてオゾン-オレフィン反応を研究するとともに、環状不飽和炭化水素からのエアロゾル生成過程
の研究を行った。
Shiro Hatakeyama ,Hiroshi Bandow, Michio Okuda, and Hajime Akimoto
"Reactionsof CH2OO and
CH2(1A1)with H2O in the Gas Phase."
J.Phys. Chem. , 85, 2249-2254 (1981).
Shiro Hatakeyama and Hajime Akimoto
"Photolysis of Ozonides in the Gas
Phase."
Bull.Chem. Soc. Jpn .,56,655-656 (1983).
Jian Zhang, Shiro Hatakeyama, and Hajime
Akimoto
"Rate Constants of the Reaction of
Ozone with trans-1,2-Dichloroethene and Vinyl Chloride in Air."
Int.J. Chem. Kinet .,15,655-668 (1983).
Shiro Hatakeyama ,Hiroshi Kobayashi, and Hajime Akimoto
"Gas-Phase Oxidation of SO2
in the Ozone-Olefin Reactions."
J. Phys. Chem. , 88, 4736-4739 (1984).
Shiro Hatakeyama ,Takeshi Tanonaka, Jian-hua Weng,
Hiroshi Bandow, Hiroo Takagi, and Hajime Akimoto
Environ. Sci. Technol .,19, 935-942 (1985).
Shiro Hatakeyama ,Hiroshi Kobayashi, Zi-Yu Lin, Hiroo
Takagi, and Hajime Akimoto
J. Phys. Chem. ,90,4131-4135 (1986).
Shiro Hatakeyama ,Masafumi Ohno, Jian-hua Weng, Hiroo
Takagi, and Hajime Akimoto
Environ. Sci. Technol. , 21, 52-57 (1987).
Shiro Hatakeyama and Hajime Akimoto
"Reactions of Ozone with
1-Methylcyclohexene and Methylenecyclohexane in Air."
Bull. Chem. Soc. Jpn. ,63, 2701-2703 (1990).
畠山史郎、秋元肇
大気中におけるオゾン -オレフィン反応の中間体による SO2 の酸化機構 ---付加体と水蒸気との反応 ---
日本化学会誌, 1992,
785-787.
Shiro Hatakeyama ,Haiping Lai, Shidong Gao, and Kentaro Murano
"Production of Hydrogen Peroxide
and Organic Hydroperoxides in the Reactions of Ozone with Natural Hydrocarbons."
Chem. Lett .,1993,1287-1290.
S. Hatakeyama, S. Sivanesan, and T. Urabe
"Formation Mechanisms of Peroxides
in the Reactions of Ozone with Cyclic Olefins in Air"
Chem. Lett., 2001, 1248-1249.
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( II ) 有機硫黄化合物の光酸化反応
大気中における硫黄化合物の循環・物質収支を考える 上で有機硫黄化合物、特にジメチルスルフィド( DMS)が重要である。この有機硫黄化合物の大気中におけ る光酸化反応に関する研究は従来行われておらず、生成物は 100%SO2であると見なされていた。本研究では大気中の反応に おいて最も寄与の大きい OHラジカルとの反応に着目し、同ラジカルの実験室的発
生法を開発して DMS等の反応を研究した。メタンスルホン酸( MSA)の生成を初めて確認し、その生成機構、エアロゾル
生成過程を明らかにした。
Shiro Hatakeyama ,Michio Okuda, and Hajime Akimoto
"Formation of Sulfur Dioxide and
Methanesulfonic Acid in the Photooxidation of Dimethyl Sulfide in the Air."
Geophys. Res. Lett. ,9,583-586 (1982).
Shiro Hatakeyama and Hajime Akimoto
"Reactions of OH Radicals with
Methanethiol, Dimethyl Sulfide, and Dimethyl Disulfide in Air."
J. Phys. Chem .,87,2387-2395 (1983).
Shiro Hatakeyama ,Katsuyuki Izumi, and Hajime Akimoto
"Yield of SO2 and Formation
of Aerosol in the Photooxidation of DMS under Atmospheric Conditions."
Atmos. Environ. ,19, 135-141 (1985).
Shiro Hatakeyama
"Mechanism for the Reaction of CH3S
withNO2." in "Biogenic Sulfur in the Environment."
Ed. by E.S. Saltzman and W.J. Cooper
Am. Chem. Soc., Symp. Ser. , 393, 459-463 (1989).
ケテン類は C=C=Oの構造を持つ特殊な化合物で、その気相における反応 の速度や機構に関する情報はこれまでほとんど得られていなかった。本研究では、ケテン類と原子・ラジカル等との気相における反応の速度を求め、反応の機構
を明らかにした。
Nobuaki Washida, Shiro
Hatakeyama, Hiroo Takagi, Takeshi Kyogoku, and Shin Sato
"Reaction
of Ketenes with Atomic Oxygen."
J. Chem.
Phys. ,78,4533-4540
(1983).
Hironobu Umemoto, Shigeru Tsunashima,
Shin Sato, Nobuaki Washida, and Shiro Hatakeyama
Bull.
Chem. Soc. Jpn ., 57,
2578-2580 (1984).
Shiro Hatakeyama , Shigeo Honda, Nobuaki Washida, and Hajime Akimoto
"Rate
Constants and Mechanism for Reactions of Ketenes with OH Radicals in Airat 299± 2 K."
Bull.
Chem. Soc. Jpn ., 58,
2157-2162 (1985).
Shiro Hatakeyama ,Shigeo Honda, and Hajime Akimoto
"Reactions
of Ketene, Methylketene, Ethylketene, and Dimethylketene with Ozone in Air."
Bull.
Chem. Soc. Jpn ., 58,
2411-2412 (1985).
炭化水素を初めとする種々の一次大気汚染質の大気中
におけるシンク・プロセスとして OHラジカルは最も重要な役割を果たしている。種々の微 量大気成分の大気中での消滅過程を考えるときには OHラジカルとの反応の速度および機構が明確でなければ
ならない。この OHラジカルとの反応速度、反応機構に関する研究。
Shiro Hatakeyama ,Nobuaki Washida, and Hajime Akimoto
"Rate
Constants and Mechanisms for the Reaction of OH (OD) Radicals with Acetylene,
Propyne, and 2-Butyne in Air at 297 ± 2 K."
J.Phys.
Chem .,90,173-178
(1986).
Shiro Hatakeyama ,Haiping Lai, and Kentaro Murano
"Formation
of 2-Hydroxyethyl Hydroperoxide in an OH Initiated Reaction of Ethylenein Air
in the Absence of NO"
Environ.
Sci. Technol ., 29,
833-835 (1995).
B. Qi, A. Takami, and S.
Hatakeyama
“A
calibration method for measurement of small alkyl organic peroxy radicals by
chemical amplifier”
Analyt. Sci.,
22, 1091-1093 (2006).
B. Qi, K. Sato, T.
Imamura, A. Takami, S. Hatakeyama, and Y. Ma
“Production
of the radicals in the ozonolysis of ethene: a chamber study by FT-IR and
PERCA”
Chem.
Phys. Lett., 427, 461–465 (2006).
B. Qi, Z. Q. Wang, A. Takami, and S. Hatakeyama
Photochemical production of ozone in marine boundary layer in the sea of
Japan: Results of the Rishiri
Fall Experiment campaign.
Science in China Series B Chemistry. 52(12): 2366-2372 (2012). DOI:10.1007/s11426-009-0131-y.
( V ) 南極のオゾンホール現象に関係したリザバー化合物の反応
ClONO2 や N2O5等は成層圏における N原子や Cl原子の重要なリザバーである。これらの化合物と H2O や HClとの反応で極夜の成層圏に活性塩素化合物が生成し、 日の出とともにオゾンを破壊するというのがオゾンホールの成因とされている。本研究ではこれらリザバー化合物同士の反応が気相では非常に遅いが、表面が関
与すると非常に加速される可能性のあることを明らかにした。米国ジェット推進研究所における Leu博士との共同研究である。
Shiro Hatakeyama and Ming-Taun Leu
"Reactions
of Chlorine Nitrate with HCl and H2O"
Geophys.
Res. Lett .,13,
1343-1346 (1986).
Ming-Taun Leu, Shiro Hatakeyama, and
Kuang-Jung Hsu
"Rate
Constants for Reactions between Atmospheric
J. Phys.
Chem .,93, 5778-5784 (1989).
Shiro Hatakeyama and Ming-Taun Leu
"Rate
Constants for Reactions between Atmospheric Reservoir Species II. H2O."
J. Phys.
Chem. ,93,5784-5789
(1989).
( VI ) スモッグチャンバー内における未知ラジカル源に関する研究
大気中の化学反応をシミュレートするために大型の チャンバーが用いられるが、実大気中の反応と異なって器壁が存在するために、その影響が現れることがある。本研究では NOxと水蒸気の壁面上での不均一反応によって亜硝酸が生 成することを初めて見いだした。亜硝酸は光分解によって OHラジカルのソースとなり得るため、その後の反応に大
きな影響を与え、重要である。
Fumio Sakamaki,
Shiro Hatakeyama, and Hajime Akimoto
"Formation
of Nitrous Acid and Nitric Oxide in the Heterogeneous Dark Reaction ofNitrogen
Dioxide and Water Vapor in a Smog Chamber."
Int. J.
Chem. Kinet .,15,
1013-1029 (1983).
Hiroo Takagi, Shiro Hatakeyama, Hajime
Akimoto, and Seiichiro Koda
"Formation
of Methyl Nitrite in the Surface Reaction of Nitrogen Dioxide and Methanol."
Environ.
Sci. Technol. ,20,387-393
(1986).
( VII ) 地球温暖化に係わる自然起源炭化水素の光酸化反応の機構と CO の収率
CO(一酸化炭素)はそれ自身は温室効果気体ではない
が、大気中の微量成分の濃度や寿命をコントロールしている OHラジカルの濃度を制御している最も重要な化合物であ
る。大気中への COの放出は燃焼等の人為的なものより、植物の放出する イソプレンやテルペン等の天然炭化水素の光酸化による寄与が大きいと見積もられている。しかし従来イソプレンやテルペン類の光酸化反応による COの収率についての研究は全く行われていない。本研究
では a-ピネンをテルペンの代表としてこれの光酸化反応に よる CO生成収 率を求めるとともに、エアロゾル生成過程を明らかにした。イソプレンについても COの収率を求めた。
Shiro Hatakeyama ,Katsuyuki Izumi, Tsutomu Fukuyama, and Hajime
Akimoto
"Reactions
of Ozone with a -Pineneand b -Pinenein Air --- Yields of Gaseous and
Particulate Products."
J.
Geophys. Res. ,94,13013-13024
(1989).
Shiro Hatakeyama ,Katsuyuki Izumi, Tsutomu Fukuyama, and Nobuaki
Washida
"Photooxidation
of Terpenes in the Background Atmosphere."
Proc.
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China, , U.S. Dept. Energy, Washington,D.C., pp.380-390 (1990).
Katsuyuki Izumi, Shiro Hatakeyama, and
Tsutomu Fukuyama
"Aerosol
Formation from a -and b
-Pinene."
Proc.3rd
Int. Aerosol Conf.
,Vol. 1, 168-171 (1990).
Shiro Hatakeyama ,K. Izumi, T. Fukuyama, H. Akimoto, and N. Washida
"Reactions
of OH with a -Pinene and b -Pinene in Air: Estimate of Global CO Emission
from the Atmospheric Oxidation of Terpenes."
J.
Geophys. Res .,96,947-958
(1991).
Akira Miyoshi, Shiro Hatakeyama, and Nobuaki
Washida
"OH
Radical-Initiated Photooxidation of Isoprene: An Estimate of Global CO
Production."
J.
Geophys. Res .,99,18779-18787
(1994).
地球温暖化の影響は様々な方面に現れるものと予想さ れるが、都市の大気質に対する影響も人間の健康的な生活環境を考える上で重要である。温度が変化したとき、光化学オゾン生成にどのような影響が現れるかを
チャンバーを用いたモデル実験およびコンピューターシミュレーションによって検討した。
Shiro Hatakeyama ,Hajime Akimoto, and Nobuaki Washida
"Effect
of Temperature on the Formation of Photochemical Ozone in a
Propene-NOx-Air-Irradiation System.
Environ.
Sci. Technol. , 25,
1884-1890 (1991).
Nobuaki Washida and Shiro Hatakeyama
"Oxidation
of (CD3)2CXRadicals. II. Reaction of (CD3)2CHCl
and (CD3)2CCl
Radicals
with Atomic Oxygen."
Bull.
Chem. Soc. Jpn .,60,3751-3756
(1987).
Shiro Hatakeyama ,Takashi Imamura, and Nobuaki Washida
"Enhanced
formation of ozone by the addition of chloropicrin (trichloronitromethane) to
propene/NO/air/photoirradiation systems"
Bull.
Chem. Soc. Jpn., 72,1497-1500 (1999).
日光や赤城山における森林衰退の原 因とし て、首都圏に由来する大気汚染、特にオゾンや過酸化物などの酸化性物質と、酸性霧が重要なのではないかと考えられる。日光や赤城における大気汚染物質の測 定や測定技術の開発、大気汚染現象のシミュレーション研究など。
畠山史郎、頼海萍、高世東、村野健太郎
ミストチャンバーによる気相ヒドロペルオキシ ドの捕集
日本化学会誌、 1993 ,998-1000.
池田有光、村野健太郎、畠山史郎
大気汚染と酸性霧の形成
エアロゾル研究、 9 ,102-108 (1994).
池田有光、安田龍介、東野晴行、渡辺竜馬、畠 山史郎、村野健太郎
赤城山で発生する酸性霧と大気汚染の解析―汚 染大気の輸送を中心として―
大気汚染学会誌、 30 ,113-124 (1995).
畠山史郎、村野健太郎
奥日光前白根山における高濃度オゾンの観測
大気環境学会誌、 31 ,106-110 (1996).
池田有光、安田龍介、東野晴行、山田哲也、畠山史郎、村野健太郎
赤城山で発生する酸性霧と大気汚染の解析 (2) -天気条件と霧水汚濁の特性-
大気環境学会誌、 31 ,292-302
(1996).
X. Chen, A. Takami, S. Hatakeyama, K. Horie, and M. Aoki
"The Toxicity of Peroxides to Several Plants by Atmospheric Level
Concentration in the Presence of Ozone"
J. Agric. Meteorol., 60, 953-956 (2005).
X. Chen, M. Aoki, S. Zhang, J. Zhang, S. Nozoe, D. Komori, A. Takami, and S. Hatakeyama
"Observation of hydrogen peroxide concentrations in a Japanese red
pine forest"
J. Atmos. Chem., 60, 37–49, doi:10.1007/s10874-008-9107-0 (2008).
X. Chen, M.Aoki, A. Takami, F. Chai, and S. Hatakeyama
"Effect of ambient-level gas-phase peroxides on foliar injury, growth,
and net photosynthesis in Japanese radish (Raphanus sativus)"
Environmental Pollution, 158, 1675-1679 (2010); DOI: 10.1016/j.envpol.2009.12.002.
X. Chen, F. Chai, S. Wang, M. Aoki, A. Takami, S. Hatakeyama
The
concentrations of atmospheric peroxides and its effects on forest plants in
Japan.
China Environmental Science, 31(7), 1087-1094 (2011). (in Chinese with English abstract)
A comparison of physiological responses among four cultivars of soybean (Glycine max(L.) Merr.) to single and combined exposure of ozone and peroxides,
J. Agric. Meteorol., 69, 135-145 (2013).
東アジア地域における酸性雨や大気汚染に関する野外 観測の研究。
安念清、大西勝典、藤谷亮一、早狩 進、福崎紀夫、佐々木一敏、清水源治、小山功、久米一成、土器屋由紀子、丸田恵美子、 畠山史郎、村野健太郎
日本の山岳地帯における酸性降下物中のイオン種濃度 と降下量
日本化学会誌、 1995 ,916-921.
Kentaro Murano, Shiro
Hatakeyama, Tsuguo Mizoguchi, and Naomi Kuba
"Gridded Ammonia Emission Fluxes in
Water, Air and Soil Pollution ,85,1915-1920
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H. Akimoto, H. Mukai, M. Nishikawa, K. Murano,S. Hatakeyama, C.M.Liu, M.
Buhr, K.J. Hsu, D.A. Jaffe, L. Zhang, R. Honrath, J.T. Merrill, and R.E. Newell
J. Geophys. Res .,101,1999-2010
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D.A. Jaffe, R.E. Honrath, L. Zhang, H. Akimoto, A. Shimizu, H. Mukai, K.
Murano, S.Hatakeyama, and J. Merrill
J. Geophys. Res .,101,2037-2048
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宇都宮彬、宝来俊一、山下敬則、穴井功一、森崎澄 江、今村修、川井田哲郎、
九州・沖縄地域のエアロゾル濃度の変化と地域特性
大気環境学会誌、 31 ,132-140 (1996).
鹿角孝男、薩摩林光、佐々木一敏、鹿野正明、太田宗 康、畠山史郎、村野健太郎
八方尾根および
大気環境学会誌、 31 ,282-291 (1996).
大石興弘、下原孝章、宇都宮彬、向井人史、畠 山史郎、村野健太郎
代理表面法および濃度法による乾性沈着フラックスの 比較
大気環境学会誌、 33 ,273-283 (1998).
薩摩林光、佐々木一敏、鹿角孝男、 鹿野正明、太田宗康、栗田秀実、村野健太郎、 畠山史郎、鳥谷隆、植田洋匡
中部山岳地域における粒子状二次汚染物質の挙動
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K. Murano, H. Mukai, S. Hatakeyama, O. Oishi, A. Utsunomiya and T.
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薩摩林光、佐々木一敏、鹿角孝男、 鹿野正明、太田宗康、西沢宏、村野健太郎、向井人史、 畠山史郎、植田洋匡
秋季および初春の中部山岳地域における大気中酸性、 酸化性物質の挙動
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X. Dong, S. Gao, K.
Sakamoto, S. Hatakeyama, Q. Wang, R. Luo, Y. Hashimoto, Z. Yang
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I. Uno, E.-S. Jang, T. Shimohara,
O. Oishi, A. Utsunomiya, S. Hatakeyama ,K. Murano, X. Tang, and Y. P.
Kim
Global
Environ. Res.,
4 , 3-12 (2000).
Q. Wang, K. Sakamoto, T.
Maruyama, T. Mizoguchi, R. Luo, M. Kamide, T. Arai, and S. Hatakeyama
Global
Environ. Res., 4 , 95-102 (2000).
K. Murano, H. Mukai, S.
Hatakeyama, E.S. Jang, and
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Environ., 34 , 5139-5149 (2000).
王青躍、 呂国慶、坂本和彦、丸山敏彦、金煕濬、成瀬一郎、畠山史郎、溝口次夫、羅仁学、上出光志
石炭バイオブリケットの燃焼特性と硫黄固定効果に関する研究
エアロゾル研究、 15 , 364-371 (2000).
T. Shimohara, O. Oishi, A.
Utsunomiya, H. Mukai, S. Hatakeyama, E.-S. Jang,
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S. Gao, K. Sakamoto, X.
Dong, W. Wang, K. Murano, S. Hatakeyama, Q. Wang
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東シナ海上空における窒素化合物の航空機観測
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