研究項目A01
平成２０年度研究成果

研究実績および関連論文リスト

研究実績

 

研究実績の概要

A01-P01

常温・常圧下から低温・減圧下におけるSO2の粒子転換過程を実験的に解明するために、常温・常圧下で粒子生成の実験を行った。紫外線による二次粒子の生成実験は室蘭工業大学で行い、軟X線による実験は広島大学で行った。SO2、N2、O2、H2Oの流量をマスフローコントローラ(MFC)により調整し、湿度と温度をコントロールした摸擬大気発生させ、紫外線および軟X線を照射し、生成する二次粒子の計測を行った。

二次粒子の計測は広島大学では微分型静電分級器(DMA; TSI社製、Model3085)およびエアロゾルエレクトロメーター(TSI社製、Model3068B)により行い、室蘭工業大学ではDMAおよびFCEを用いて行った。恒温水循環装置により一定温度に保った冷却水を循環させ、温度を高い精度でコントロールすることで温度の影響を受けやすいと考えられる二次粒子発生を精度良く測定する技術を確立した。平成20年度は常温・常圧下で実験を行ったが、この実験は平成22年度までに対流圏中層部を想定した低温・減圧下での実験に発展させる準備段階である。

　低温・減圧下でのナノ粒子の計測には、DMAおよびFCEを組み合わせて使用する方法が最も有力であるが、DMAによる分級およびFCEによる検出はどちらも前段階として粒子を荷電する必要がある。この荷電のプロセスは軟X線や電離放射線、プラズマ放電などにより発生したイオンクラスターと粒子のブラウン拡散による衝突と電荷移動に支配され、荷電状態はイオンクラスターの物性や粒子サイズとともに、圧力などの雰囲気にも影響される。そこで、イオンクラスターを軟X線およびプラズマ放電で発生させ、発生するイオンの性状を計測し、ナノ粒子の帯電の荷電状態の評価、ナノ粒子の静電計測法および静電サンプリング法への応用を検討した。

A01-P02

二次有機エアロゾルの生成過程として近年着目されている、半揮発性有機化合物と酸性エアロゾルとの不均一反応による不揮発性有機化合物の生成過程において、反応確率の測定を行うため、既存の濡れ壁反応管とともに、エアロゾルフローチューブを製作し、化学イオン化四重極質量分析計と組み合わせた実験系を構築した。また、液体エアロゾルの発生ラインと、微分型移動度分析器を応用したエアロゾル粒径分布測定系も製作した。これらを通して、粒径10 – 1000 nm、個数密度105 – 106 particles/cm3のエアロゾルに対する不均一反応の実験が可能となった。

陽子移動反応－飛行時間型質量分析法を用いて、二次有機エアロゾルの有機成分のソフト検出を試みる準備を行った。有機エアロゾルを捕集した石英繊維フィルターを徐々に加熱しながら、気化してくる有機化合物を分析するシステムを整備した。フィルターホルダーをガラス製にすることで、ホルダーごと加熱しても、アーティファクトのシグナルを極力抑えるようにした。また、フィルターを減圧下に置くことで、揮発性の低いものを揮発しやすくする工夫を行った。

生物由来揮発性化合物の気相化学反応過程を解明するための波長可変レーザー分光システムの開発を行った。真空チャンバーを独自に設計し、組み立てを行うとともに、真空紫外レーザー誘起蛍光装置の開発を進めた。反応系の実時間計測を可能にするため、ディジタル遅延時間発生器を設備品にて購入し、複数のレーザーパルスを精密に制御できるシステムを構築した。また、設備品で購入したボックスカー積分器を用いた信号積算システムを構築した。システムの動作状況を調べるため、植物から放出される重要な炭化水素の一つであるイソプレンを用いて予備実験を行い、大気中での光酸化反応を調べる実験研究をスタートさせた。

A01-P03

東アジア域における工場・廃棄物処分場などの固定発生源を対象に、様々な燃料、排ガス浄化レベルを想定して凝縮性物質を含む一次粒子および二次粒子原料成分の生成・排出過程の解明、ソース・リセプター関係の同定に必要な発生源プロファイルの構築を最終目的に、煙道及び大気放散時の一次粒子挙動を計測するシステムの構築を、今年度は集中して行った。計測法として、①煙道中で既に粒子化しているPM2.5/PM10の煙道中での分離・計測法としてのバーチャルインパクターの設計、試作、②煙突からの大気放散状態を模擬する希釈器の設計と希釈条件の検討、③幅広い粒子径、粒子濃度範囲を同時計測可能な減圧カスケードインパクターと微分型静電分級装置（DMAシステム）の並列接続システムの構築、を検討した。各検討は、東アジア域を想定した高粉じん濃度条件や凝縮性成分を含む実験室レベルのモデル排ガスを用い実施した。バーチャルインパクターは煙道中での分離性能の向上と計測時間短縮を目的に、ノズル構造等の大幅な設計変更を行い、PM2.5/PM10の標準的質量濃度計測法として確立する見通しを得た。希釈器は、ASTMの基本設計に基づいて試作し、カスケードインパクターとDMAシステムで計測される粒度分布が安定化、一致する希釈比、滞留時間を得るための構造を検討した。特に、両システムの並列同時計測では、計測可能粒度範囲が重なる30～300 nmでの計測値の一致を得るには、希釈器後段にバッファー等を設けることが重要であり、一致性の向上に必要な滞留時間等の検討要因を抽出した。さらに、以上の計測法を用い、石炭燃焼パイロットプラント、ごみ焼却商用炉の実際の燃焼排ガスで試験を実施した。集じん機下流での低粉塵濃度での測定であるが、各計測法が実験室でのモデル排ガスを用いた場合と同様の測定性能を示すことが確認された。

A01-P04

　化学輸送モデルを用いたオゾンや二次有機エアロゾル粒子生成量の評価には、人為起源に加えて植物起源VOC発生量の正確な推定が必要であるが、東アジアにおける森林での実測例は皆無に近い。そこで、二次広葉樹林に設置された観測タワーを利用し、簡易渦集積（REA）法により樹冠部においてコナラ群落からのイソプレン放出フラックスを実測した。その結果、イソプレンの放出フラックスと気温・日射量の間には相関があり、紅葉が進行するとイソプレン放出が停止することが明らかとなった。一方、個葉の実測値とモデル式に基づく森林全体のイソプレン推定放出量と、REA法による正味のイソプレンフラックスとの間には約1～3割の差があり、イソプレンの森林内での分解や再吸収について観測を継続する。

　従来の海外データによる簡易推定法に代えて、積み上げ法と精査した植生分布データ、さらに各樹種のバイオマスデータとアメダスデータより推定した時刻別気温・日射量を利用して、関西地域におけるイソプレン及びモノテルペンの発生インベントリを構築し、従来のインベントリに見られない発生量の空間的非一様性が明らかとなった。

　アジアにおけるエアロゾル人為発生源（経済部門）の環境負荷相互依存性について、まずCO2を代理環境負荷として分析を行った。日本を含むアジア諸国と米国の10ヶ国のアジア国際産業連関表をもとに、各国の76経済部門におけるエネルギー消費量を各種統計データから推計、CO2排出量に変換し、セメント製造による排出量も付加して部門別内包型原単位を求めた。対象10ヶ国の内包CO2排出量のうち日本と米国は、他国の最終需要による国内誘発量よりも他国への誘発量が圧倒的に大きい一方、中国は他国への誘発量は少なく他国から中国に誘発される量が極めて大きいことが明らかとなった。また、日本の部門別最終需要による他国への誘発効果が求められた。

関連論文リスト　(謝辞に「科研費による」との記載がないものも含む)

原著論文

・  山内俊幸, 前川哲也, 瀬戸章文, 權純 博, 奥山喜久夫: 静電霧化微粒子水における電荷 数の解析, エアロゾル研究, 23(2), 108-113 (2008) .

・  山内俊幸, 山名正人, 光武義雄, 前川哲也, 須田 洋, 奥山喜久夫: 静電霧化における放電メカニズムの解析, エアロゾル研究, 23(4), 263-268 (2008).

・  S.-Y. Lee, W. Widiyastuti, N. Tajima, F. Iskandar and K. Okuyama: Measurement of the Effective Density of Both Spherical Aggregated and Ordered Porous Aerosol Particles Using Mobility- and Mass-Analyzers, Aerosol Sci. Technol., 43, 136-144 (2009).

・  J.-H. Xing, K. Takahashi, M. D., Hurley, and T. J. Wallington: Kinetics and Mechanism of the Reaction of Chlorine Atoms with Isoprene (2-methyl 1,3-butadiene, CH2=C(CH3)CH=CH2) at 297 ± 2 K, Chem. Phys. Lett., 472, 39-43 (2009).

・  T. Ide, E. Iwasaki, Y. Matsumi, J.-H. Xing, K. Takahashi, and T. J. Wallington : Pulsed laser photolysis vacuum UV laser-induced fluorescence kinetic study of the reactions of Cl(2P3/2) atoms with ethyl formate, n-propyl formate, and n-butyl formate, Chem. Phys. Lett. 467, 70-73, (2008).

・  E. Iwasaki, Y. Matsumi, K. Takahashi, T.J. Wallington, M.D. Hurley, J. J. Orlando, E.W. Kaiser, and J. G. Calvert : Atmospheric Chemistry of Cyclohexanone: UV Spectrum and Kinetics of Reaction with Chlorine Atoms, Int. J. Chem. Kinet., 40, 223-229 (2008).

・  K. Takahashi, E. Iwasaki, and Y. Matsumi : Vacuum UV laser-induced fluorescence study of the collisional removal of Br(2P1/2) atoms by small molecules, Chem. Phys. Lett. 463, 50-53 (2008).

・  J. Hirokawa, T. Kato, and F. Mafuné : Uptake of Gas-Phase Nitrous Acid by pH-Controlled Aqueous Solution Studied by a Wetted Wall Flow Tube, J. Phys. Chem. A, 112, 12143-12150 (2008).

・  M. Iijima and H. Kamiya: Surface Modification of Silicon Carbide Nanoparticles by Azo Radical Initiators, J. Phys. Chem. C, 112(31), 11786-11790 (2008)

・  M. Iijima, M. Yoshimura, T. Tsuchiya, M. Tsukada, H. Ichikawa, Y. Fukumori, and H. Kamiya: Direct Measurement of Interactions between Stimulation-Responsive Drug Delivery Vehicles and Artificial Mucin Layers by Colloid Probe Atomic Microscopy, Langmuir, 24 (8), 3987-3992 (2008)

・  和田匡史、塚田まゆみ、近藤 光、小暮信之、W. Lenggoro, W.W. Syzmanski, 内藤牧男、金岡千嘉男、神谷秀博：固定発生源煙道内PM10/PM2.5質量濃度測定用multi stage VIS impactorの分級特性，粉体工学会誌，46(6), 467-475 (2009)

・  T. Sugiyama, K. Nansai, S. Tohno and K. Yamamoto: Compilation and Application of a Primary PM2.5 emissions Inventory with High Sectoral Resolution in Japan, Atmos, Environ., 43(4), 759-768 (2009).

・  T. Ishizaka, S. Tohno, C.-J. Ma, A. Morikawa, M. Takaoka, F. Nishiyama and K. Yamamoto : Reactivity between PbSO4 and CaCO3 Particles Relevant to the Modification of Mineral Particles and Chemical Forms of Pb in Particles Sampled at Two Remote Sites during an Asian Dust Event, Atmos. Environ., 43(16), 2550-2560 (2009).

・  W.-S. Chung, S. Tohno and S.-Y. Shim: An Estimation of Energy and GHG Emission Intensity Caused by Energy Consumption in Korea: An Energy IO Approach, Applied Energy, 86(10), 1902-1914 (2009).

 

 

総説・解説

・   奥山喜久夫: 気相でのナノ粒子径測定－大気汚染調査から工業応用まで－, 現代化学, 422(1), 42-44 (2008).

・  神谷秀博、飯島志行：ナノ粒子の分散・凝集挙動の評価と制御，色材，82(5), 214-218 (2009)

・   東野 達: エアロゾルの越境汚染と影響の評価，環境衛生工学研究，23(1), 3-14 (2009).

 

 

著書

・  Ferry Iskandar, 奥山喜久夫, サイエンス＆テクノロジー: 多孔体の精密制御と機能・物性評価（分担執筆） pp.36-45 (2008)

・  奥山喜久夫, Ferry Iskandar, ㈱仙台気道研究所: 21 世紀の吸入療法（高橋敬治監修、薬物吸入療法研究会編）（分担執筆） pp.274-278 (2008)

 

 

口頭発表

・  K.M. Yun, S.Y. Lee, F. Iskandar, 奥山喜久夫, 田島奈穂子: 軟X線荷電装置によるエアロゾルの両極帯電特性, 第26回空気清浄とコンタミネーションコントロール研究大会, 東京, 2008年4月15日

・  李 信榮, F. Iskandar, 奥山喜久夫, 田島奈穂子: エアロゾル粒子質量分析装置（APM）を用いたポーラス粒子の密度の測定, 第25回エアロゾル科学・技術研究討論会および国際シンポジウム2008, 金沢, 2008年8月20日

・  尹 基明, 李 信榮, F. Iskandar, 奥山喜久夫, 田島奈穂子: 軟 X 線荷電装置によるイオンの発生およびエアロゾル粒子の荷電, 第25回エアロゾル科学・技術研究討論会および国際シンポジウム2008, 金沢, 2008年8月20日

・  南　宏典, 後藤岳史, 藤本敏行, 空閑良壽: SO2/H2O/Air混合ガスからの二次粒子発生の実験的検討, 第25回エアロゾル科学・技術研究討論会および国際シンポジウム2008, 金沢, 2008年8月20日

・  南　宏典, 後藤岳史, 藤本敏行, 空閑良壽: 大気汚染ガスからの二次粒子生成メカニズムの実験的検討, 化学工学会第40回秋季大会, 仙台, 2008年9月24日

・  T. Goto, H. Minami, T. Fujimoto, Y. Kuga: Modeling of Secondary Particle Formation from SO2/H2O/Air mixture by UV irradiation, Joint Seminar on Environmental Science and Disaster Mitigation Research 2009, Muroran, 10 March 2009.

・  廣川 淳，上野晶鋭，加藤雄大，真船文隆: 濡れ壁反応管を用いた大気成分と液体との不均一反応の研究，第14回大気化学討論会，横浜，2008年10月29日

・  廣川 淳，齋藤亮介，真船文隆: 化学イオン化質量分析計を用いた大気中亜硝酸濃度測定手法の開発，第14回大気化学討論会，横浜，2008年10月29日

・  シンジャワ, 高橋けんし,　M.D. Hurley, T.J. Wallington：イソプレンの対流圏反応, 第14回大気化学討論会，横浜，2008年10月29日

・  高橋けんし, シンジャワ, M.D. Hurley, T.J. Wallington：植物から放出される不飽和アルコール類の対流圏反応, 第14回大気化学討論会，横浜，2008年10月29日

・  坂本陽介, 山農大輔, 橋本 訓, 川崎昌博, 高橋けんし, 中山智喜, 戸野倉賢一, 宮野 俊：対流圏におけるBrO+RO2ラジカル反応の速度論的研究, 第14回大気化学討論会，横浜，2008年10月29日

・  小平和広, 高島雪絵, 桑田正彦, 塚田まゆみ, Wuled Lenggoro, 神谷秀博: 固定発生源からの凝縮性ナノ粒子排出挙動の計測, 第14回流動化・粒子プロセッシングシンポジウム, 大阪, 2008年12月11-12日

・  和田匡司，杉山喜見人，金岡千嘉男，W.W. Szymanski，塚田まゆみ，神谷秀博: 二段バーチャルインパクタ及びカスケードインパクタによる固定発生源排ガス中のPM10/PM2.5質量濃度測定, 第14回流動化・粒子プロセッシングシンポジウム, 大阪, 2008年12月11-12日

・  浦上慶民，塚田まゆみ，神谷秀博，堀尾正靱: 剪定枝の炭化・燃焼時の微量成分挙動, 第14回流動化・粒子プロセッシングシンポジウム, 大阪, 2008年12月11-12日

・  和田匡司，金岡千嘉男, 塚田まゆみ，W. Lenggoro，神谷秀博, 近藤 光，内藤牧男, 小暮信之, W.W. Szymanski: 固定発生源煙道内におけるPM10/PM2.5質量濃度測定用multi-stage VIS Impactorの分級特性, 粉体工学会第44回技術討論会, 東京, 2009年 6 月16-17日

・  M. Wada, K. Sugiyama, C. Kanaoka, A. Kondo, M. Naito, N. Kogure, M. Tsukada, W. Lenggoro, W.W. Szymanski, H.Kamiya: PM10/PM2.5 mass concentration measurement in flue gas of stationary sources by means of multi-stage VIS-impactor, The 15th Asian Symposium on Ecotechnology (ASET15), Kanazawa, Japan, Oct. 2008.

・  H. Kamiya, M. Kobayakawa, N. Furukawa, M. Iijima and M. Tsukada: Surface molecular structure and interaction design to control dispersion behavior of nanoparticles in organic solvents, The 9th International Symposium on Ceramic Materials and Components for Energy and Environmental Applications, November, 2008, Shanghai, China (invited).

・  K. Nansai, S. Kagawa, S. Suh, S. Tohno and Y. Moriguchi (2008) An environmental world linkage behind Japanese household consumption: Global link input-output model, Abstract book of international Input-Output meeting on managing the environment, pp.125, July, Seville, Spain.

・  K. Nansai, S. Kagawa, S. Suh, S. Tohno and Y. Moriguchi (2008) Commoditiy's embodied CO2 emission intensity including CO2 generated indirectly overseas: Global link input-output model, Congress Abstract of 5th SETAC World Congress, CD-COM, Aug, Sydney, Australia.

・  山本浩平，金丸 智，奥村智憲，東野 達 (2008) 植物起源VOCの放出が近畿地方の二次物質濃度に及ぼす影響について，第49回大気環境学会年会, 2I1018.

・  深山貴文, 奥村智憲, 谷 晃, 小南裕志, 細田育広, 檀浦正子, 東野 達 (2008) 複雑地形上のコナラ林におけるイソプレン濃度の日変化, 第119回日本森林学会大会学術講演集,Vol.119, p.771.

・  Okumura, M., Tani, A., Kominami, Y., Miyama,T., Takanashi, S., Kosugi, Y., Nakagawa, K., Tohno, S. (2008) Isoprene emission Characteristics of Japanese oak in a deciduous broad-leaved forest., Proceedings of AsiaFlux Workshop 2008, 17-19 November 2008, Seoul, Korea.

・  T. Hashimoto, Y. Kominami, M. Okumura, K. Nakagawa and S. Tohno (2008) Methane concentration profiles in warm-temperate upland forest of central Japan, T. Miyama, Proceedings of AsiaFlux Workshop 2008, 17-19 November 2008, Seoul, Korea.

・  K. Nakagawa, M. Okumura, T. Miyama, Y. Kominami, A. Tani, M. Yoneda and S. Tohno (2008) Isoprene flux measurement using relaxed eddy accumulation technique in Japanese oak forest,  Proceedings of AsiaFlux Workshop 2008, 17-19 November 2008, Seoul, Korea.

・  K. Yamamoto, A. Kanemaru, M. Okumura and S. Tohno (2008) Estimation of Secondary Compounds Concentrations Contributed by Biogenic VOC with Chemical Transport Model in the Central Area of Japan, EOS Trans. AGU, 89(53), Fall Meet. Suppl., Abstract A53A-0237, San Francisco, USA.